量子自旋液體是一種新的物質形態,可以用拓撲序的長程多體糾纏來描述。量子自旋液體在近年來備受關注,這不僅由于它在高溫超導機制和量子計算中的廣大應用背景,更源于其背后深刻的物理機制。
自旋1/2的Kagome晶格反鐵磁體系具有強烈的幾何阻挫和量子漲落,是可能存在量子自旋液體的典型模型。ZnCu3(OH)6Cl2是第一個備受關注的kagome量子自旋液體體系,前期研究已表明該體系在遠低于居里-外斯溫度下都無法實現長程有序,且通過中子散射技術可探測到磁激發連續譜,是分數化自旋激發的典型特征。
過去十多年大部分Kagome量子自旋液體的研究均集中在該體系。但近期X射線衍射和二次諧波研究都發現該體系在低溫時存在晶格畸變,并非完美Kagome晶格,因此尋求理想Kagome晶格量子自旋液體并從實驗上確定量子自旋液體基態是目前凝聚態物理的重要問題之一。
這時另一Kagome量子阻挫體系Cu3Zn(OH)6FBr的成功制備引起了關注。相應的粉末樣品在溫度降到低于居里-外斯溫度四個數量級的0.02 K下時尚未探測到長程磁有序現象。但僅從長程磁有序的缺失來判定量子自旋液體的存在是遠遠不夠的,更直接的光譜學證據是分數化自旋激發—即自旋子的激發,但由于單晶Cu3Zn(OH)6FBr難以制備,到目前尚未有相關的光譜學研究。
拉曼散射是利用激光與材料相互作用產生的非彈性散射光來研究元激發的光譜技術,它不僅可以用來探測聲子的散射,還可用于研究各種磁激發,如Kagome反鐵磁有序體系中的自旋波(即磁振子激發)和Kagome量子自旋液體中退禁閉自旋子激發等。通過直接比較具有相似晶格結構的Kagome反鐵磁有序和Kagome量子自旋液體體系中的磁激發拉曼光譜對揭示退禁閉自旋子激發和尋找理想Kagome量子自旋液體具有重大意義。
最近,半導體所譚平恒研究組與南方科技大學的梅佳偉教授研究組合作,利用超低頻和偏振拉曼光譜技術深入研究了梅佳偉教授研究組所生長的單晶 Cu3Zn(OH)6FBr的晶格結構和磁激發特性,為揭示量子自旋液體的自旋子激發提供了充分的證據。研究發現Cu3Zn(OH)6FBr的晶格在4 K-300 K下沒有發生畸變,且存在E2g的磁激發連續譜,可以分解為自旋子-反自旋子對(1P)和雙自旋子-反自旋子對(2P)的激發,與Kagome量子自旋液體的相關理論計算結果相吻合,其中1P的磁激發是自旋子激發的指紋圖譜。
隨后,通過將其磁激發拉曼光譜和Kagome反鐵磁有序體系EuCu3 (OH)6Cl3的磁激發拉曼光譜直接對比發現,后者在溫度降到Neel相變溫度以下時,其1P磁激發連續譜中出現了一個窄線寬的單磁振子拉曼峰,明顯有別于Cu3Zn(OH)6FBr的磁激發拉曼光譜。通過此對比實驗,指出該磁振子模是自旋子-反自旋子態的束縛態,Kagome體系中自旋子的禁閉可驅動量子自旋液體向磁有序態的相變。
這項研究成果于近期在線發表于《Nature Communications》 (DOI: 10.1038/s41467-021-23381-9)。南方科技大學梅佳偉教授和半導體所譚平恒研究員為該論文的共同通信作者,南方科技大學付盈博士生和半導體所林妙玲博士為該論文的共同第一作者。該成果為揭示Cu3Zn(OH)6FBr是理想的Kagome量子自旋液體體系及其分數化自旋激發提供了充分的證據,也為探測和研究量子自旋液體體系磁激發提供了新的思路。
原文標題:半導體所等在Kagome量子自旋液體分數化自旋激發研究方面取得重要進展!
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