0 1引言

水分解的電化學過程由兩個半反應組成，即陽極析氧（OER）和陰極析氫（HER），其中OER反應式為：4OH- → H2O + 2O2(g) + 4e-，HER反應式為：2H2O (l) + 2e- → H2(g) + 2OH-。過渡金屬硫化物等復合材料是最有潛力的雙功能（HER, OER）電催化劑材料之一，但它們受固有催化活性低，電導率低，穩定性差等原因仍達不到令人滿意的性能，發展高效、穩定的過渡金屬復合材料電催化劑仍然面臨著巨大挑戰。因此，通過活性材料與導電性基底異質結構工程協同作用共同設計并構建高效的雙功能催化劑電極材料成為了有效解決路徑。

0 2成果簡介

利用鴻之微Device Studio中的DS-PAW通過第一性原理計算對基于rGO媒介載體上構建的NiS2-MoS2異質結催化劑電催化機制進行研究，計算了差分電荷密度、DOS和PDOS。具體包括NiS2和MoS2之間異相界面處的電子耗散和聚集情況，以及費米能級附近活性位點和d波段中心的電子轉移速率的優化與固有催化活性增強的關系進行研究分析。以期進一步明確具有豐富非均相界面、完全暴露的活性位點和電子相互作用的NiS2-MoS2/rGO/NF催化劑材料在析氧反應（OER）和析氫反應（HER）中的構效關系。

0 3圖文導讀

圖1 NiS2-MoS2異質結構示意圖

圖2 NiS2-MoS2異質結構的HER 2e-和OER 4e-的模擬流程圖

圖3 NiS2-MoS2異質結構差分電荷密度圖

圖4 NiS2-MoS2異質結構的DOS和PDOS的示意圖

0 4小結

本文使用了鴻之微DS-PAW軟件，計算了NiS2-MoS2異質結構的差分電荷密度、DOS和PDOS。通過差分電荷密度可以看到在異質界面上的電子重構，促進了界面上的快速電子轉移，界面兩側電荷的積累和耗盡將形成一個內置的電場，以促進界面上的電荷轉移。從理論上講，DOS的強度與催化劑的導電率密切相關。最優雜化體系（NiS2-MoS2/rGO/NF）的DOS在費米能級上是連續的，表明了其固有的金屬性質。此外，NiS2-MoS2/rGO/NF的DOS強度顯著增加，特別是在費米能級附近的區域，表明雜化體系中非均相界面上的電子轉移迅速，電導率增加。通常情況下，遠離費米能級的d帶中心值會導致活性位點與吸附物質之間的結合強度變弱，有利于水分子和中間活性物質的脫附，提高了NiS2-MoS2/rGO/NF的催化活性。

文獻說明

文獻信息：結構設計策略用于二元金屬硫化物界面催化活性提高及其水分解研究

DOI：https://doi.org/10.1016/j.electacta.2023.142377

文獻作者：Wenxiu Xua, Ying Weia, Shaobo Zhoua, Ran Suna, Xing Huanga, Sheng Hana, ?, Shuaize Wangb, Jibo Jianga, ?

審核編輯 ：李倩