01導讀

光學反饋頻率鎖定腔增強拉曼光譜技術（OF-CERS）可以顯著提高激發光功率，從而增強氣體拉曼信號的強度。為了消除腔前直反光對光學反饋的不利影響，目前研究者均采用插入額外光學元件的方法，導致光損耗大，不利于拉曼靈敏度的提升，極大限制了其在痕量多組分氣體檢測領域的應用。

最近，重慶大學電氣工程學院萬福副教授團隊在OpticsLetters期刊上發表了題為“Simple technique of coupling a diode laser into a linear power buildup cavity for Raman gas sensing”的研究性論文，碩士研究生葛虎為第一作者，萬福副教授為論文的通訊作者。

該論文從推導F-P腔穩態反饋場出發，分析了直反光對光學反饋的影響機制，發現降低腔輸入鏡反射率可以間接衰減直反光，進而允許系統穩定工作在腔的共振頻率，據此建立了新的直反光衰減模型；此外還模擬了激光器類型對模型臨界條件的影響規律，發現亨利因子越小，對直反光的衰減要求越低。基于理論模型，搭建了相應的OF-CERS平臺，在腔內獲得了4000倍的功率增益；一個大氣壓，60 s積分時間條件下，針對常見氣體實現了ppm級別的檢測下限。



封面圖OF-CERS平臺

02研究背景

拉曼光譜法能克服傳統色譜法氣體檢測時間長、易老化等不足，又能彌補吸收型光譜法無法直接測量同核雙原子分子的弱點，基于單一頻率激光器能實現多組分混合氣體同時定性和定量分析。但由于物質固有的弱拉曼效應，這極大地限制了拉曼光譜法在痕量氣體傳感領域的應用。

光學反饋頻率鎖定腔增強拉曼光譜技術（OF-CERS）利用F-P腔內的諧振光將低成本半導體激光器鎖到外部高精細度F-P腔，在腔內獲得顯著的功率積聚，可以大幅提升拉曼散射光強度。但腔前直反光會對基于諧振光的光學反饋過程造成不利影響，導致激光器與腔失鎖。目前國內外研究人員提出了三種解決辦法，包括V型腔，模式不匹配加空間濾波，腔后透射光進行反饋。這些辦法不僅使激光與腔耦合系統更加復雜，還會帶來各種不必要的損耗（主要包括激光入射損耗和空間模式匹配損耗），導致靈敏度不高。

03創新研究

3.1 新的直反光衰減模型

本團隊提出一種更加簡單直接的線型F-P腔光學反饋直反光衰減模型，主要利用F-P腔反射率參數的不平衡來自動消除直反光的不利影響，如圖2所示。通過使腔輸入鏡反射率（R1）低于輸出鏡反射率（R2），發現直反光將始終弱于諧振光；隨著R1的降低，直反光的衰減程度不斷增大；存在一個臨界條件，當直反光衰減程度足夠大時，系統將開始出現頻率鎖定現象。

通過改變亨利因子，發現激光器類型對該臨界條件有著顯著影響，如圖3所示；亨利因子越小，對直反光衰減程度的要求越低，即該類型激光器越容易實現光學反饋頻率鎖定。由于量子級聯激光器（QCL）的亨利因子一般接近0，意味著直反光對這種激光器的影響很小。因此，本模型可以用來解釋山西大學趙剛等人提出的基于QCL的線型腔光學反饋頻率鎖定系統中幾乎不需要衰減直反光的原因。

圖2 直反光衰減模型

圖源: Optics Letters (2023).

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圖3 亨利因子對模型臨界條件的影響

3.2 OF-CERS平臺搭建與氣體測量

基于理論模型，搭建了相應的OF-CERS平臺，如封面圖所示。其中激光器為642 nm的多量子阱二極管激光器，線型F-P腔由一個平面輸入鏡（R1=99.96%）和凹面輸出鏡（R2=99.994%）構成。實驗觀察到了穩定的TEM00模振蕩（如圖4所示），說明選擇的R1對直反光的衰減足以讓諧振光在光學反饋過程中占據主導地位，從而實現頻率鎖定。根據透射功率推算出腔內功率積聚大約為160 W，相較于40 mW的入射功率，實現了4000倍的功率增益。通過收集從輸入鏡出射的拉曼散射光，獲得了空氣的拉曼譜圖，如圖5所示。基于三倍信噪比法則，一個大氣壓，60 s積分條件下，氮氣和氧氣的檢測下限分別達到5.8 Pa和4.8 Pa。

圖4 基模的激發

圖源: Optics Letters (2023).

圖5 空氣拉曼譜圖

04應用與展望

本團隊提出了一種新型線型腔光學反饋頻率鎖定模型，成功將642 nm的多量子阱半導體激光器鎖到外部高精細度線型F-P腔，獲得了顯著的功率積聚，對應氣體檢測下限達到了ppm級別。未來通過提高腔鏡反射率或者使用更高功率激光器可以進一步優化檢測下限。該模型還可以用于將線型F-P腔鎖到其它類型的激光器，包括分布反饋式（DFB-DL）、量子級聯（QCL）、帶間級聯（ICL）等。對應激光波長將延伸到近紅外、中紅外、遠紅外區域，因此本工作成果還可進一步應用于各類基于吸收效應的腔增強氣體檢測系統，包括腔衰蕩（CRDS）、腔增強吸收（CEAS）、腔增強光聲光譜（CEPAS）等。




審核編輯：劉清