近日，東南大學化學化工學院、江蘇省富碳材料器件工程研究中心張袁健教授課題組在新型拓撲結(jié)構(gòu)氮化碳和自適應生物傳感方面取得重要進展。相關(guān)成果以“Adaptable Graphitic C6N6-Based Copper Single-Atom Catalyst for Intelligent Biosensing”為題在國際著名期刊《自然·通訊》（Nature Communications）上在線發(fā)表。

具有自適應能力的化學傳感器經(jīng)常出現(xiàn)在科幻影片中，能夠為機器人、腦機接口和物聯(lián)網(wǎng)等智能人工設(shè)備中提供集成度更高的動態(tài)環(huán)境或者外界刺激信息。為了實現(xiàn)這一目標，尋找具有多反應催化途徑并且可以增益調(diào)控的催化劑是關(guān)鍵。然而，不同的反應途徑對反應溫度、pH和溶劑等條件不盡一致，并且它們之間往往還存在互相干擾的問題，阻礙了多種催化途徑的協(xié)同工作。

氮化碳作為一種無金屬半導體，具有可調(diào)的共軛重復單元和空腔結(jié)構(gòu)以及豐富的孤對電子，因而可以作為骨架構(gòu)建金屬單原子催化劑，目前已被廣泛應用于人工光合成和仿生催化領(lǐng)域。這些反應具有一個共同點，即氮化碳在相似條件下通過不同的活性氧途徑實現(xiàn)了底物的催化氧化。因此，利用氮化碳催化氧化途徑的多樣性和反應條件的類似性，有望為解決上述挑戰(zhàn)提供一個研究思路。

基礎(chǔ)反應、增益反應和自適應葡萄糖傳感原理圖

鑒于此，東南大學張袁健團隊報道了一種銅單原子催化劑（CuSAC6N6），它由電子供體-π-受體橋聯(lián)的新型拓撲結(jié)構(gòu)氮化碳（C6N6）和銅原子構(gòu)成。CuSAC6N6不僅可以通過結(jié)合態(tài)銅-氧中間體途徑實現(xiàn)基礎(chǔ)氧化反應，還可以在相同條件下通過光激活游離態(tài)自由基途徑引發(fā)第二條增益反應。

CuSAC6N6獨特的拓撲結(jié)構(gòu)以及電子給體-π-受體橋聯(lián)官能團促進了分子內(nèi)電荷的分離和遷移，從而排除了上述兩種催化途徑之間電子轉(zhuǎn)移的干擾問題。實驗結(jié)果證明了CuSAC6N6不僅具有優(yōu)異的基礎(chǔ)活性，并且在室內(nèi)照明燈照射下，還可以獲得高達3.6倍的增益效應。

基于CuSAC6N6的自適應能力，該團隊進一步構(gòu)建了體外智能切換靈敏度和線性檢測范圍的葡萄糖智能生物傳感器。考慮到光照優(yōu)異的時空分辨率和高度可控性，該研究報道的自適應生物傳感器將為智能人工設(shè)備提供集成度更高的動態(tài)化學傳感界面。

本工作的第一和共同第一作者分別為東南大學化學化工學院的博士生洪卿和楊宏，通訊作者為張袁健教授和沈艷飛教授，東南大學為該工作的唯一完成單位，該工作得到了國家自然科學基金的資助。

審核編輯：劉清