論文簡介

目前，開發(fā)一種能夠成功實現(xiàn)兼具機械強度、離子電導率和界面適應性的綜合水凝膠電解質(zhì)基質(zhì)仍然具有挑戰(zhàn)性。 本論文提出了一種基于明膠/氧化葡聚糖/甲基丙烯酸酐的新型多網(wǎng)絡結(jié)構水凝膠電解質(zhì)（ODGelMA），該水凝膠電解質(zhì)具有高纏結(jié)效應，能夠顯著提升鋅金屬電池的機械強度、離子導電性和界面適應性。 通過Schiff堿網(wǎng)絡的形成，氧化的右旋糖酐與明膠鏈結(jié)合，形成了密集的親水構象群。

此外，通過接枝過程引入的甲酸酐，水凝膠展現(xiàn)出了卓越的機械特性（6.8 MPa的抗拉強度）和高離子導電性（20℃時為3.68 mS cm?1）。ODGelMA電解質(zhì)不僅能夠調(diào)節(jié)鋅電極，避免枝晶生長，還能提供一個適應性框架儲層，加速鋅表面Zn2+的脫溶劑化過程。

得益于纏結(jié)效應，鋅陽極在500個循環(huán)內(nèi)實現(xiàn)了99.8%的卓越平均庫侖效率（CE），并在5 mA cm?2和2.5 mAh cm?2的條件下展示了900小時的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，Zn||I2全電池在5 C的電流下展示了10000個循環(huán)的超長循環(huán)穩(wěn)定性，容量保持率為92.4%。一個60 mAh的單層軟包電池保持了350個循環(huán)的穩(wěn)定工作。

圖文導讀



圖1：ODGelMA水凝膠電解質(zhì)的合成示意圖。



圖2：混合水凝膠電解質(zhì)的物理強度和機械耐受性測試。



圖3：ODGelMA的物理化學特性。



圖4：使用高纏結(jié)水凝膠電解質(zhì)改善陽極性能



圖5：電解質(zhì)對Zn電極表面沉積行為的影響



圖6：不同電解質(zhì)中Zn電極循環(huán)100次后的共焦光學形態(tài)和結(jié)構表征。



圖7：Zn||I2全電池的電化學性能。

總結(jié)與展望

本文通過獨特的設計策略，成功合成了具有密集交聯(lián)結(jié)構的明膠基水凝膠電解質(zhì)（ODGelMA），該水凝膠電解質(zhì)不僅展現(xiàn)了出色的機械特性和高離子導電性，而且通過其自形成的化學沉積厚層，有效調(diào)節(jié)了鋅陽極的界面，抑制了枝晶的生長和副反應的發(fā)生。ODGelMA電解質(zhì)顯著提升了鋅陽極的穩(wěn)定性和可逆性，實現(xiàn)了平均CE高達99.8%，并在5 mA cm?2的高電流密度下達到了900小時的循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，Zn||ODGelMA||I2全電池展示了在5 C電流下10000個循環(huán)后92.4%的高容量保持率，而大型軟包電池也展示了出色的循環(huán)穩(wěn)定性。這項工作為開發(fā)新型水凝膠電解質(zhì)提供了一種結(jié)合天然聚合物的策略，為鋅離子儲能系統(tǒng)的改進性能提供了良好的環(huán)境適應性。

文獻信息

標題：Entanglement Added to Cross-linked Chains Enables Tough Gelatin-based Hydrogel for Zn Metal Batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202403214

審核編輯：劉清