光電催化技術,可在溫和的條件下實現太陽能到化學能的轉化,并且不產生二次污染,是解決當前環境和能源問題的一個重要途徑。在催化過程中,催化劑表面反應物濃度的變化和熱效應的產生是表征催化效果和解釋反應機理的兩個關鍵參數。這些參數支配著催化劑的宏觀反應,并對催化劑內部結構——性能相關性的評價產生重要影響。為了理解光電催化機制并進一步提高催化性能,將宏觀尺度的催化性能觀測發展為對催化劑表面亞微米范圍內的反應物濃度和溫度變化的監測和分析是非常重要的,然而,這一工作也極具挑戰性。
目前已有大量的工作致力于尋找新的表征技術以提供催化分解過程中反應產物的有關信息,這些方法包括氣相色譜—質譜法、紫外—可見吸收光譜法和拉曼光譜法。與此同時,熱電偶、掃描熱顯微鏡、紅外熱成像儀也被用于監測催化劑的溫度。然而,這些方法通常需要大型、昂貴的儀器和復雜的操作。此外,它們主要關注于宏觀尺度并且無法作實時監測,因此缺乏在亞微米尺度上原位、連續監測的能力。
針對上述光電催化反應中關鍵參量監測所面臨的難題,暨南大學關柏鷗教授/黃赟赟教授團隊以微光纖為載體,通過將催化劑和污染物有序地組裝于光纖表面,在光纖表面構建“光電催化纖上實驗室”,將激發催化反應的光源替換成泵浦激光耦合于光纖中,通過光纖倏逝場激發光纖表面的光催化效應,實現了對光電催化反應過程的模擬;由于光纖倏逝場具備快速響應能力并且穿透深度在亞微米尺寸,因此光纖能夠通過倏逝場感知表面“纖上實驗室”的反應過程,實現對催化反應中催化劑表面反應物濃度和熱效應兩個關鍵參量的實時監測。
結果表明,該傳感器能夠分別對由光照和電刺激誘導的催化反應過程中催化劑表面反應物濃度和溫度的變化過程進行原位解析。它還能用于分析催化劑組成對吸附效率的影響以及測定在不同波長誘導下的催化反應效率。其監測結果表明了在催化劑表面,污染物的降解和催化產熱效應是同步發生的。通過微光纖光催化傳感器的監測,研究人員獲得了實時參數和催化活性之間的穩定的相關性。這為催化過程和機理的理解提供一個重要的基礎。該方法將有望填補現有的催化過程和催化產熱監測方法的重要空白。
關柏鷗教授/黃赟赟教授團隊長期致力于光纖生物化學傳感器研究,本項目成果為復雜化學反應系統中關鍵參量的實時、原位監測提供了一種嶄新的思路。暨南大學物理與光電學院黃赟赟教授、碩士研究生牟彩妮、博士研究生梁家炫為本文的共同第一作者,關柏鷗教授和黃赟赟教授為該文的通訊作者。
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原文標題:微光纖傳感器實時原位解析光電催化過程的反應物濃度和熱效應
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